2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（PokémonDiamond&Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。

1988年7月，关东地区使用新型炸弹进行爆破，第三次世界大战即刻爆发。31年后，人类从一片废墟中重建都市，东京湾上建立了巨大城市——新东京。世界仿佛要恢复到以前的繁荣。2019年的一个夜晚，新东京郊外的封闭高速公路上，暴走族团体正在公路上飙车。带头的少年，是一名叫做金田的职业高中学生。突然，街上出现了一位奇怪的矮个子男子，暴走族少年铁雄为躲避车祸连人带车飞出公路。正当金田要拿那位男子问罪之时，军队驾驶直升飞机赶到。将那位矮个男子与铁雄一起收押。铁雄进入了一个陌生的地方，这里似乎在从事超能力的研究。而金田则在盘算如何营救铁雄。二人都不知道，他们的未来，因为神秘力量——阿基拉而已经开始了巨大的变化。